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Jul 15, 2023

2023년 7월 20일

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기초과학연구소

기초과학연구원(IBS) 연구진이 탄화수소 아민화 반응에서 로듐-아실니트레노이드 중간체의 구조와 반응성을 규명해 획기적인 발견을 했다. 광유도 단결정 X-선 회절 분석을 사용하여 로듐-디옥사졸론 배위 착물을 연구함으로써 그들은 Rh-아실니트레노이드 중간체 형성의 순간을 포착했습니다.

이번 연구 결과는 사이언스 저널에 게재됐다.

이번 성과는 탄화수소를 부가가치 제품으로 전환하기 위한 반응성이 높고 선택성이 높은 촉매를 개발할 수 있는 길을 열어줄 것으로 기대되며, 다양한 산업 분야에서 잠재적으로 광범위하게 응용될 수 있을 것으로 기대됩니다.

기초과학연구원(IBS) 촉매탄화수소기능화연구단 장석복 소장이 촉매 반응의 핵심 중간체 구조와 반응성을 이해하는 데 획기적인 성과를 냈다. 전이금속-니트레노이드라고 알려진 이 중간체는 탄화수소를 아미드로 전환하는 데 중요한 역할을 하며, 이는 제약 및 재료 과학에서 중요합니다.

화학 반응에서 중간체는 반응물이 생성물로 변환되는 동안 형성되고 소비되는 물질입니다. 따라서 이러한 중간체를 이해하는 것은 반응 경로를 개선하고 효율적인 촉매를 개발하는 데 중요합니다. 예를 들어, 질소 함유 화합물은 약 90%의 의약품의 중추를 형성하며 재료 과학에 필수적입니다.

따라서 질소 기반 작용기가 탄화수소 원료에 도입되는 아미노화 반응에 관여하는 중간체를 식별하는 것이 매우 중요합니다.

연구자들은 아미노화 반응에서 반응 중간체의 구조와 특성을 이해하는 것이 중요하다는 것을 인식했습니다. 특히, 전이금속 촉매와 디옥사졸론 시약을 활용한 반응은 의약화학과 재료과학에 매우 유용한 것으로 밝혀져 전 세계 120개 이상의 연구그룹이 이 분야 발전에 기여하고 있다.

근본적인 수준에서 이러한 반응을 이해하는 열쇠는 전이 금속 촉매가 금속-아실니트레노이드라고 알려진 디옥사졸론 시약에 결합할 때 형성되는 반응 중간체를 연구하는 능력에 있습니다. 이러한 중간 종은 매우 짧은 순간 동안만 존재할 수 있는 높은 반응성으로 인해 연구하기가 매우 어려웠습니다.

또한, 전통적인 촉매 반응은 중간 물질이 다른 분자와 빠르게 반응하는 용액에서 종종 발생하므로 연구하기가 더욱 어렵습니다.

이 문제를 해결하기 위해 IBS 팀은 X선 광결정학을 이용한 실험적 접근 방식을 고안했습니다. 또한 그들은 액체 용액이 아닌 고체 상태에서의 화학 반응을 추적하는 데에도 중점을 두었습니다. 이러한 목적을 위해 그들은 광유도된 금속-리간드 전하 이동이 벤젠과 같은 탄화수소 공급원의 촉매 C-H 아미드화를 시작하는 두자리 디옥사졸론 리간드를 갖는 새로운 발색 로듐 착물을 개발했습니다.

연구진은 새로 설계된 시스템을 사용하여 분리 가능한 로듐-디옥사졸론 배위 복합체를 합성했습니다. 이어 싱크로트론 방사선을 이용한 광유도 단결정 X선 회절분석(포항가속기연구실)을 통해 로듐-아실니트레노이드 중간체의 구조와 특성을 최초로 규명했다.